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在成为皇马队长的首个赛季，卡西利亚斯就帮助皇马终结了18年无缘国王杯冠军的尴尬。
2011年4月20日，在对阵巴塞罗那的国王杯决赛中，卡西利亚斯展现队魂风采，扑出梅西、伊涅斯塔和佩德罗的威胁射门，力保大门不失，皇马最终凭借着C罗的头槌绝杀，以1：0险胜巴塞罗那，夺得国王杯冠军，皇马也就此结束了时隔近三年的冠军荒。
本赛季，卡西利亚斯出场54次，仅丢40球，27场比赛保持零封。
2011到12赛季，皇马从巴塞罗那手中夺回西甲冠军，以100积分打破联赛积分纪录。
在2012年，卡西利亚斯随皇马捧得跟西甲冠军以及西班牙超级杯冠军，还带领西班牙蝉联欧洲杯，他连续第五次当选国际足球历史与统计协会年度最佳门将，成为第一位获得五届最佳门将头衔的门将，更是第一位成功连续5年折桂的门将。
自从2008年以后，他从未将年度最佳门将奖项旁落他人。
2012到13赛季，卡西利亚斯在皇马的职业生涯呈现滑坡趋势。
2012年12月23日，皇马客场2-3不敌马拉加，当时的皇马主帅穆里尼奥以卡西状态不佳为由，安排卡西利亚斯担任替补，让二号门将阿丹出任首发，这也是卡西利亚斯10年以来首次担任替补。
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2013年1月，在皇马对阵瓦伦西亚的国王杯比赛中，卡西利亚斯遭遇严重伤病，他被队友阿韦罗亚踢伤左手掌骨，被迫缺阵数个月。
在卡西利亚斯养伤期间，皇马临时引进的迭戈洛佩斯发挥出色，坐稳了主力位置。
在复出后，卡西利亚斯难以从迭戈洛佩斯手中抢回主力位置，沦为替补。
2013年夏天，安切洛蒂入主伯纳乌，他并未选择卡西和洛佩斯中的任何一人担当主力，而是采取卡西踢杯赛，洛佩斯踢联赛的方式，让两人轮换上场。
从2013年11月27日-2014年2月26日期间，卡西利亚斯在国王杯和欧冠两项赛事连续952分钟一球未失，创造了他职业生涯连续零封时间最长的纪录。
2014年4月16日，国王杯决赛，卡西利亚斯带领皇马以2：1击败巴塞罗那，勇夺国王杯冠军。
5月24日，欧冠决赛，卡西利亚斯助力皇马以总分4：1战胜马德里竞技，赢下欧冠冠军。
这是卡西个人夺得的第三座欧冠冠军奖杯，也因此成为继贝肯鲍尔和德尚之后历史上第三位以球队队长身份先后捧起世界杯、欧洲杯和冠军杯奖杯的传奇。
卡西利亚斯在皇马效力助球队取得第430场胜利的纪录也就此超越劳尔成为俱乐部历史第一人。
在2013到14赛季，卡西利亚斯联赛出场次数仅有2次，但在欧冠出场13次，国王杯出战9次，总计24场比赛丢了12个球，14次零封对手，为皇马夺得双冠做出重要贡献。
2014到15赛季，卡西利亚斯重夺主力门将位置。
卡西利亚斯创造了一项新纪录，他是足坛历史上以队长身份捧起联赛、杯赛、超级杯、欧冠、欧超杯、世俱杯、世界杯以及欧洲杯的第一人。
在皇马的最后一个赛季，卡西利亚斯出场47次，丢球46个，20次零封对手。
2015年7月11日，皇家马德里宣布就卡西利亚斯转会事宜与波尔图队达成协议。
在为皇马一线队效力的16个赛季中，卡西利亚斯出场725场比赛，总共拿到19座冠军奖杯。
加盟波尔图后，卡西利亚斯当仁不让成为了球队主力门将，表现可圈可点。
2020年8月4日，卡西利亚斯通过社交媒体账号发表声明，正式宣布退役：“最重要的事情，是一个人走过来的路，以及一路上陪伴的人，而不是一个人的终点在哪里。
我努力过也付出过，我可以说，这就是我梦想中的道路，也是我所梦想的终点。”
卡西利亚斯的国家队总出场次数最终定格在167次，他总共为西班牙队夺得过2次欧洲杯冠军和1次世界杯冠军。
卡西利亚斯是西班牙国家队出场次数第二多的球员，仅次于拉莫斯。
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